航空航天等重大工程领域对结构轻量化和多功能化提出了迫切需求,夹芯结构具有轻质高强和隔热吸波等多功能设计优势,采用纤维增强树脂基复合材料 (以下简称复合材料) 制备成型的夹芯结构表现出更明显的力学和多功能优势,在现代国防与工业高端装备中展现出广阔的应用前景。近年来,针对不同的材料体系和几何拓扑构型,国内外学者发展了多种复合材料夹芯结构制备工艺并对其力学性能进行了深入研究,相关工作的开展进一步推动了夹芯结构的工程应用。夹芯结构的刚性面板在轻质芯层的支撑下远离中性轴,使得结构截面惯性矩大幅提高、力学性能提升。然而如何保证面板与芯层间的可靠连接进而发挥夹芯结构整体性能的优势,是学术界和工业界长期以来关注的焦点问题。
对于目前广泛使用的热固性复合材料夹芯结构,其面芯界面增强方法主要有改进面芯连接形式和增加面芯粘接面积两种思路。改进面芯连接形式的方法,存在着牺牲面板性能、槽口处应力集中的难题。对于增加面芯粘接面积的方法,一种方式是发展具有更大面芯接触面积的新型点阵芯层构,一种是引入过渡层,将面芯点面连接转化为过渡层与面板的粘接,但面芯界面强度很大程度上仍取决于胶粘剂性能。尽管表面机械打磨、表面化学处理等方法能够一定程度上提高面芯连接性能,复合材料夹芯结构面芯界面强度较低的问题依然突出。
与热固性复合材料相比,热塑性树脂表面能较低,胶粘连接对热塑性复合材料夹芯结构面芯界面强度提升有限。得益于热塑性树脂仅发生加热熔化和冷却固结的特性,热塑性复合材料夹芯结构可采用熔融连接方式以实现可靠的面芯界面连接。Grünewald 等对热塑性复合材料夹芯结构的制备方法进行了综述,主要侧重泡沫芯层构型。近年来,国内外学者在热塑性复合材料夹芯结构的面芯连接方面进行了诸多有益探索,相继发展了面芯共固结、折叠热粘、面芯热熔粘接、界面胶柱增强等工艺方法,拓展了热塑性复合材料夹芯结构的设计分析和表征评价方法。围绕热塑性复合材料夹芯结构的面芯连接问题,本文对熔融连接方面的研究进展进行概述 (图 1),首先介绍常见构型与材料选择,重点梳理各类熔融连接方法,并对未来发展趋势进行探讨。

图1 常见夹芯结构构型
1、常见构型与材料
夹芯结构由刚性面板和轻质芯层复合而成,面板主要承受弯曲和面内载荷,芯层主要承受由面板传来的横向剪切力,同时支撑面板、防止局部屈曲。按照芯层拓扑构型是否规则,夹芯结构可以分为无序的泡沫夹芯结构和胞元周期有序的多孔夹芯结构两大类 (图 1)。泡沫芯材根据孔间是否联通可以分为开孔泡沫和闭孔泡沫,有序多孔芯层主要包括蜂窝、点阵和波纹等构型。蜂窝芯层起源于仿生学,在力学性能上表现出横观各向同性。针对不同蜂窝芯层构型和材料体系,已有胶粘展开、树脂浸渍、挤出成型、复合材料裁折等工艺方法。常见的点阵芯层包括金字塔、四面体和3D-Kagome等,点阵芯层通过杆件的拉压变形抵抗外载作用。波纹构型是由波纹轮廓沿单一方向拉伸而成的棱柱结构,具有三角形、梯形、正弦形和钻石形等类型。波纹构型在单一方向上周期分布,在力学性能上表现出各向异性。
面板由增强纤维与热塑性树脂复合而成,通过铺层设计与各类芯层复合得到热塑性复合材料夹芯结构。面板所用增强体通常有纤维毡、连续单向纤维、纤维编织布等结构形式,常用树脂包括聚丙烯 (PP)、聚酰胺 (PA) 等工程树脂及聚乙烯亚胺 (PEI)、聚醚醚酮 (PEEK) 等高性能树脂,需综合考虑设计要求、工艺成本等因素选择具体材料种类。本文梳理了面芯熔融连接热塑性复合材料夹芯结构的芯层构型和所用材料,如表 1 所示。目前已有芯层为纯热塑性树脂的商用夹芯结构,芯层构型以泡沫和蜂窝居多,在包装、运输等领域有着广泛应用。为了将增强纤维与热塑性树脂复合进而大幅提高芯层力学性能,学者们提出了适用于不同结构形式和材料体系的纤维增强热塑性复合材料夹芯结构,并验证了面芯熔融连接的 可行性,但大多处于实验室或者中试阶段,仍需进一步突破大批量制备的难题。
表1 采用熔融连接的热塑性复合材料
夹芯结构构型与材料概览

2、熔融连接方法
对于金属夹芯结构和热固性复合材料夹芯结构,可根据材料种类适配胶粘剂,实现面芯可靠连接。而热塑性复合材料夹芯结构面芯可熔融连接同时不引入新材料。熔融连接 (Fusion bonding) 是指聚合物部件间通过界面树脂的熔融和固结而连接成一体的过程,其机制如图 2 所示:在压力和温度作用下两接触面树脂软化,达到完全接触后树脂分子链在界面处发生迁移,在分子链迁移完成后树脂在压力作用下冷却固结完成熔融连接。本文梳理了现有热塑性复合材料夹芯结构的代表性熔融连接方法 (图 3),主要有热板焊接、模压成型、连续热压、面芯共编与增材制造。热板焊接、模压成型和连续热压方法通常需要面板和芯层分体成型再复合成夹芯板,而面芯共编、整体编织和增材制造能够实现面板和芯层的一体化成型。以下重点对这五种熔融连接方法进行介绍。

图2 熔融连接原理

图3 常见的热塑性复合材料夹芯结构熔融连接方法
2.1 热板焊接

图4 热板焊接制备的自增强聚对苯二甲酸乙二醇酯
(SrPET) 金字塔夹芯结构

图5 层级热塑性复合材料波纹夹芯结构
Du 等发展了热塑性复合材料夹芯结构热压成型及面芯热熔粘结工艺(图6),分别制备面板和波纹芯层,将热压机下压板清理干净加热到250℃,面板和波纹芯层放置在下压板一定时间(5~10 s) 同时施加压力。之后迅速取出面板和波纹芯层,迅速放入L型钢制模具中对齐粘结。最后施加 0.0017 MPa 压强,直到冷却至室温,制成连续玻璃纤维增强聚丙烯 (GF/PP) 波纹夹芯结构。通过平压实验研究了不同相对密度 GF/PP 波纹夹芯板的变形过程和典型失效模式,结构在平面压缩载荷作用下并未出现面芯脱粘。同时根据典型失效模式和刚度折减准则开发用户子程序VUMAT,模拟夹芯结构在平压载荷作用下的力学响应,与实验取得了较好的一致性。
针对当波纹芯层相对密度较低时芯层易发生壁板屈曲的问题,Chen等提出了多层波纹热塑性复合材料夹芯结构,基于热压模具成型工艺和热熔粘接方法设计并制备多层GF/PP 波纹夹芯板。采用准静态平压实验研究芯层排布方式、夹芯层数和装配误差对多层波纹夹芯板的变形机制和能量吸收的影响,双层波纹夹芯板的主要失效模式是中间面板弯曲、芯层屈曲和断裂。

图6 玻璃纤维增强聚丙烯 (GF/PP)
波纹夹芯板制备流程图
2.2 模压成型
热塑性复合材料夹芯结构的模压成型具有等温 (Isothermal) 和非等温 (Non-isothermal) 两种工艺路径。等温模压成型中,面板和芯层在外部压力作用下整体加热,面芯界面处树脂加热熔化后冷却固结完成连接。然而面板树脂熔化再冷却固结的时间窗口较短,芯层易发生局部压溃。为解决此问题,学者们提出了模内发泡、面芯共固结、热熔胶接和非等温模压等解决方案。
2.2.1 模内发泡
模内发泡法属于等温模压的范畴,该方法将预成型面板加热并提前固定在模具型腔内,配合原位发泡 (In-situ foaming) 技术,只需一步即可制备热塑性复合材料夹芯结构,如图 7 所示。根据发泡原理不同,模内发泡主要包括注塑发泡 (Injection foaming) 和薄膜发泡 (Film foaming)。传统等温模压方法中,压力由模具由面板向芯层传导,而模内发泡时泡沫芯层厚度逐渐增加,达到夹芯板设计厚度后,保持模具行程与温度,能够从机制上减弱芯层局部压溃的不利影响。

图7 模内发泡方法:(a)注塑发泡;(b)薄膜发泡
2.2.2 面芯共固结
对于具有周期性胞元的热塑性复合材料夹芯结构,如何在面芯熔融连接时实现芯层保型是需要解决的难点问题。Schneider等针对SrPET材料提出了铝模填充的面芯共固结成型方法,成功制备了SrPET波纹夹芯结构。在图8(a)所示的方案中,下面板预浸料铺放于下模具,再将芯层预浸料缠绕在波纹金属块外部,制成波纹单胞预制体并排放置于下面板之上,覆盖上面板预浸料整体热压成型,脱模后即可制成热塑性复合材料波纹夹芯结构。结果表明,SrPET 波纹夹芯结构具有与工业泡沫塑料相当的准静态压缩性能,但其动态压缩性能较好。然而在该初步方案中各波纹胞元间材料不连续,在过渡处出现树脂富余区,限制了结构整体力学性能。进一步提出了具有芯层连续铺层的面芯共固结工艺 (图8(b)),实验结果表明夹芯结构未出现面芯破坏。同时采用实验和有限元结合的方法研究了芯层和面板质量分布对结构三点弯曲性能的影响,发现提高芯层质量比例有利于提高SrPET波纹夹芯结构承载能力和吸能,结构吸能要优于铝波纹夹芯结构,与碳纤/环氧面板和泡沫芯层夹芯板相当。为进一步提高面芯界面性能,Schneider 等发展了面芯缝合共固结工艺 (图 8(c)),芯层预浸料与下面板通过凯夫拉/不锈钢线缝合后间隔放置铝芯模,模压成型并脱模得到热塑性复合材料波纹夹芯结构。在简支梁冲击工况下,结构中部受到冲量为750~3450 N·m/s2 泡沫铝子弹冲击后,面芯界面完好。

图8 SrPET 复合材料波纹夹芯结构面芯共固结:
(a) 芯层间断铺层;(b) 芯层连续铺层;(c) 缝合增强
值得注意的是,Schneider等的系列工作采用了高柔度的母体材料SrPET,因此能够预成型芯层胞元,并共固结制备夹芯结构。但常温下,采用玻璃纤维或者碳纤维作为增强体的热塑性复合材料刚度相对较大,借助面芯共固结一次成型夹芯结构相对困难。Hu等提出了一种原位热压成型制备碳纤维增强聚醚醚酮 (CF/PEEK) 复合材料类金字塔夹芯板的方法 (图9),该方法首先热压成型全复合材料面板与类金字塔点阵芯层,点阵芯层在钢制垫块支撑和周向夹具限位下与面板原位热压,实现面芯熔融连接。借助落锤试验考核结构面芯连接性能与抗冲击性能,在不同芯层密度、冲击能量和冲击位置下,结构表现为杆件屈曲/断裂或面板局部破坏,并未出现面芯脱粘的情况。

图9 CF/PEEK金字塔夹芯结构面芯连接方法:
(a)胶粘连接;(b)原为热压
2.2.3 热熔胶接
Imran等采用两步法制备了100%可回收的自增强聚丙烯 (SrPP) 波纹夹芯结构 (图10),分别热压成型面板和波纹芯层,再借助 PP 热熔胶熔融连接制成夹芯结构。光学显微镜结果显示,面芯界面处树脂过渡连续、纤维丝束平均分布。采用理论、有限元和实验相结合的方法,研究了SrPP 波纹夹芯结构面外压缩性能,探讨了波纹角度和质量分布对弯曲性能和吸能的影响。

图10所制备的 SrPP 结构
Gao等面向车用内外饰对 PP 复合材料结构的需求,提出了PP胶膜复合热压工艺方法 (图11),制备了 GF/PP 复合材料蜂窝夹芯结构。在该方案中PP胶膜在微观上具有纤维网状结构,有助于提高面芯界面强度。同时使用热熔胶膜后,树脂熔融连接主要发生在临近面芯界面处,既避免了树脂过度熔融带来的芯层性能降低,又缩短了工艺时间。进一步研究了面板铺层和芯层几何参数对结构三点弯曲性能的影响,并采用多目标优化方法确定了最佳参数组合,使得夹芯结构具有最大比吸能和最小峰值力。

图11 GF/PP 复合材料蜂窝夹芯结构:
(a) 面芯铺层方案;(b) 制备流程图
2.2.4 非等温模压
热塑性复合材料夹芯结构模压成型的另一种途径为非等温成型。在该方法中,面板加热后迅速与芯层复合,在面芯连接处芯层树脂仅依靠面板温度熔融固结,模具仅提供压力。Grünewald等发展了非等温模压方法,制备出热塑性复合材料泡沫夹芯结构。基于 Thermabond®思想,首先在 CF/PEEK 面板表面复合PEI薄膜后加热,再与 PEI 泡沫芯层在压力作用下复合成夹芯结构(图12(a))。由于无定形树脂 PEI 的玻璃化转变温度低于半结晶态树脂 PEEK 的熔点,因此 PEI 泡沫表面与 CF/PEEK 面板的 PEI 层热传导后发生分子链移动,冷却后固结即可形成面芯界面。面板温度低于 PEEK 树脂熔点,保证了面板外形和力学性能,为热塑性复合材料泡沫夹芯结构的面芯熔融连接提供了可靠方案。在此基础上,亦可在PEI 泡沫中布置热塑性胶棒以增强芯层承载能力 (图12(b)),热塑性胶棒在芯层两端形成铆接头,与面板形成机械嵌锁连接可进一步提高面芯界面性能。
2.3 连续热压
批量化制备热塑性复合材料夹芯结构一直是学术和工业界关注的重点。目前最成熟的热塑性复合材料夹芯结构生产工艺为双带复合工艺 (图1),面板和芯层堆叠后由传送带自动送入含有加热元件的生产线中,树脂受热熔化并在压力作用下熔融连接,冷却固结后即可形成热塑性复合材料夹芯结构。通过调节温度、压力、时间、传送速度等关键工艺参数,可实现热塑性复合材料夹芯结构的连续热压成型,进而按照使用需求切割加工或二次热成型。目前 PP 蜂窝夹芯结构应用较为广泛,主要有六角蜂窝和圆形蜂窝两种构型,面芯连接形式为蜂窝胞元和面板间的线面连接。

图12 (a) 热塑性复合材料泡沫夹芯结构制备示意图;
(b) 热塑性复合材料泡沫芯层增强示意图
为提高界面连接性能,一方面可将粘接形式从线面连接优化为面面连接(图13),如Pflug等所提出的ThermHex®系列蜂窝。另一方面还可以通过在蜂窝芯层与面板间复合延流膜和无纺布实现。

图13 ThermHex®蜂窝结构制备示意图
2.4 面芯共编
2.1-2.3节所综述的方法中,面芯界面处仅发生树脂分子链扩散,面板和芯层中的纤维并未贯穿面芯界面,理论上面芯界面性能仍有提升的空间。借助增强体纤维和基体纤维的共编技术制成预制体,配合可拆卸模具,能够实现三维编织复合材料夹芯结构面芯一体化成型。德国德累斯顿工业大学的研究者们在协同研究中心 SFB 639 项目的支持下,开展了三维编织复合材料夹芯结构方面的系列研究。Mountasir等开发了改进型双剑杆织机,制备了 GF/PP 共编纤维预制体,并通过在线热压同步实现树脂固结和结构成型,成功制成了三维编织复合材料夹芯平板 (图14)。通过高卷曲纱线对面芯连接区域进行优化,可实现接头力学性能的提升。使用可拆卸模具或在胞元内填充轻质泡沫,也能够实现结构赋型和结构性能提升。Hufenbach等精心设计了芯模剪力控制系统,配合单曲面热压模具,成功制备出了三维编织复合材料夹芯曲板。

图14 (a) 制件与可拆卸芯模;
(b) 销钉导向剪力机构;(c) 曲面结构成型模具
2.5 增材制造
增材制造又称 3D 打印,可按轨迹逐层增加材料,具有成本低、材料利用率高等优势,能实现复杂结构的快速制造。Compton等以碳化硅晶须和短切碳纤增强环氧墨水为原料,通过调控喷嘴结构和纤维尺寸,实现纤维方向可控排布,3D 打印制备了多种轻质复合材料结构,分析了结构的力学性能。Buican等 3D 打印制备了热塑性复合材料夹芯板,面板和芯层分别为短切碳纤增强尼龙和短切玻纤增强聚乳酸。研究了纤维填充率对结构力学性能的影响,发现填充率显著影响结构的三点弯曲和抗冲击性能,而对拉伸性能影响不显著。按照增强纤维形式的不同,现有 3D打印成型的热塑性复合材料主要分为非连续纤维增强和连续纤维增强两种,其中非连续纤维增强热塑性复合材料 3D 打印相对成熟,但其对结构力学性能的提升有限,目前关注较多的是连续纤维增强热塑性复合材料 3D 打印。
Hou等基于连续纤维增强复合材料 3D 打印,提出了芯材十字交叉和面芯集成制造策略,成功制备了凯夫拉/聚乳酸 (Kevlar/PLA) 波纹夹芯板 (图15(a))。当打印喷头经过交叉搭接处时,搭接处树脂加热熔融,与喷头内新挤出线材二次固结。该方法中纤维体积分数可控,纤维含量为11.5vol% 时结构面外压缩强度可达17.17 MPa,十字交叉处没有出现破坏,芯材与面板结合紧密未发生剥离现象。为了进一步改善树脂浸润与层间粘接性能,Luo等在已有连续纤维增强复合材料 3D 打印系统中集成激光加热模块,优化打印参数后 CF/PEEK 复合材料的弯曲强度和刚度可达480 MPa 和 37 GPa,制备了轻质波纹夹芯结构,进一步验证了复杂构型夹芯结构 3D 打印一体化成型的可行性 (图15(b)~15(d))。Zeng等使用碳纤维增强聚乳酸 (CF/PLA)3D 打印了具有形状记忆能力的波纹夹芯结构,考虑面板失效、面板屈曲、芯层剪切和压溃失效,绘制失效竞争机制图,预测了结构在三点弯曲下的承载能力和失效模式。对比弯曲性能发现 3D 打印波纹夹芯结构比其他夹层结构具有更高的弯曲强度。
从几何构型上,波纹夹芯结构可以看作由外轮廓线拉伸而成,先打印的结构能够为后续材料的打印提供支撑。而对于蜂窝夹芯结构这类结构,蜂窝的非连续轮廓不能为上面板提供连续支撑,胞元内加支撑则会面临无法取出的难题。Sugiyama等提出了一种借助纤维张力无支撑 3D 打印蜂窝夹芯结构的方案,材料为 CF/PLA,考察了蜂窝构型 (六角、菱形、方形、圆形) 和几何尺寸对结构三点弯曲性能的影响,其中菱形蜂窝弯曲强度最高。

图15 (a) 路径设计;(b) 波纹截面;(c) 3D 打印过程;
(d) 3D 打印制备的 CF/PEEK 波纹夹芯结构